Формирование музейного фонда началось с самого основания музея. Первыми экспонатами были предметы марийской национальной одежды и домашней утвари, переданные школьным музеем Лажьяльской средней школы Сернурского района.

Сотрудники музея бережно хранят документы, редкие книги, предметы крестьянского и городского быта, домотканую одежду, монеты и бумажные банкноты, материалы участников Великой Отечественной войны и т. д.  

Одной из первых коллекций стали личные вещи С.И.Чемоданова – уроженца деревни Калеево Сернурского района. Степан Иванович в годы Великой Отечественной войны дослужился до генерал-майора авиации, командовал дивизией, в которой воспитал 28 Героев Советского Союза. Был награжден 22 наградами государства. В его коллекции представлены летный электрокомбинезон, пантронташ, ремень – подарок маршала Монгольской Народной Республики Чолбайсана, канцелярские принадлежности. Также реликвия Великой Отечественной войны – самовар. Он был произведен в 1896 году на самоварной фабрике Баташевых в городе Туле. Из него пили чай почетные гости дивизии, в том числе Герой Советского Союза А.И.Покрышкин. Все эти предметы Чемоданов С.И.  передал в дар музею в июне 1985 года.

Другой ценной коллекцией являются предметы, рассказывающие о Н.А.Заболоцком – классике русской поэзии, детство которого прошло в селе Сернур. (1910 – 1917 годы). Эта коллекция стала пополняться с 1985 года. Она насчитывает более 100 предметов – фотографии, копии рукописей, документов и писем, грампластинки, книги и т.д. Есть в ней и личные вещи поэта. Самая ценная из них – печатная машинка «Корона». Интересна судьба этой машинки. Первоначально она принадлежала ленинградскому театральному деятелю, народному артисту СССР Н.П.Акимову.  Купив современную машинку, Н.П.Акимов продал «Корону» известному драматургу Е.Л.Шварцу. На ней была написана его знаменитая пьеса «Дракон». Эвакуируясь из блокадного Ленинграда, Е.Л.Шварц забрал ее, а, вернувшись, купил новую. В 1906 году он подарил «Корону» своему другу – Н.А.Заболоцкому.

К одной из самых значительных фондовых коллекций Сернурского музея относятся материалы по истории Сернурской больницы, собранные С.А.Решетниковым и переданные в дар музею в 1989 году. С.А.Решетников работал хирургом и главврачом Сернурской больницы в 1936 – 1966 годах, был депутатом Верховного Совета МАССР и СССР, известным краеведом и общественным деятелем. В коллекции имеется более 200 предметов.

Не могут оставить равнодушными фотографии, рукописи Н.Н.Арбузовой, рассказывающие о своем отце Н.С.Арбузове. Николай Сергеевич окончил в Москве первый медицинский университет с отличием в 1900 году и в том же году поступил на службу врачом Сернурской больницы. Но его судьба сложилась трагически. Не проработав и года, он скончался от тифа. С разрешения Вятской епархии его похоронили на территории Спасской церкви села Сернур.

В фондах музейного комплекса имеется коллекция скульптурных работ и музыкальных инструментов Ф.П.Шабердина – заслуженного деятеля искусств МАССР, первого марийского скульптора. В 1989 и 2004 годах Е.С.Шабердиной (женой Ф.П.Шабердина) были переданы работы Филиппа Павловича в дар музею. Это скульптурные портреты деятелей марийской культуры, фольклорных и народных персонажей, музыкальные инструменты – волынки, свирели, а также фисгармония, отреставрированная его руками.

Интересной коллекцией является личный архив семьи Камышевых. Один из наиболее ярких представителей этой семьи – Р.С.Камышев. Он родился в деревне Кужнурово в семье крестьянина – середняка. С ранних лет стремился к знаниям. Окончил в Сернуре еще до революции 1917 года курсы по пчеловодству, курсы при каменотесной мастерской, в годы советской власти – Сернурский педтехникум, Ленинградский пединститут имени Герцена. Затем трудился в Мари – Биляморском педтехникуме. В 1937 году был расстрелян как враг народа, в 1957 году – реабилитирован. В коллекции содержится 167 документов и личных вещей. Это – фотографии, документы, предметы первой мировой войны. Наиболее редкие – удостоверение о награждении Георгиевским крестом четвертой степени от 1917 года и паспорт крестьянина И.С.Камышева, выданный в 1913 году.

На 1 января 2014 года музейный фонд насчитывает 10 882 экспоната, из них 6 933 экспоната составляют основной фонд, 3 949 экспонатов – научно-вспомогательный. Наиболее ценными экспонатами из последних поступлений являются личные вещи известного композитора И.Н.Молотова, предметы этнографии, коллекция открыток, предметы техники, атрибутика комсомола, анкеты участников Великой Отечественной войны 1941-1945 г.г.

         Музейный фонд Сернурского музея ежегодно пополняется ценными  экспонатами и новыми коллекциями.